Au (XVème siècle), François II, décide de reconstruire le château en (1466). Le nouvel édifice sera à la fois la "Résidence Principale de la cour Ducale" et une "Forteresse Militaire" capable de résister au pouvoir Royal. Une double vocation marquée côté cour par un palais résidentiel de tuffeau blanc aux façades raffinées "le Grand Gouvernement, la tour de la Couronne d'Or, le Grand Logis" et, côté ville, par 7 tours massives de schiste et de granit reliées par des courtines et 500 mètres de chemin de ronde.

A la mort de François II en (†1488), sa fille, Anne de Bretagne, qui sera Reine de France de (1491) à (1514), par ses 2 mariages successifs avec Charles VIII et Louis XII, reprend les travaux. Elle renforce notamment la forteresse, côté Loire, en construisant la "Tour du Fer à Cheval", impressionnant bastion d'artillerie. En (1514), le château revient à sa fille Claude, mariée à François Ier. Pour loger la "Famille Royale", il s'enrichit d'un nouveau bâtiment de style Renaissance, le "Logis du Roy", que l'on appelle aujourd'hui le "Petit Gouvernement. En (1532), l'édifice devient propriété Royale à l'occasion de l'union de la Bretagne à la France.

Sous les Ducs Claude de France, François III et Henri, François Ier de France est usufruitier du Duché. Sous son impulsion et au cours des (XVIème siècles) et (XVIIème siècles), le château est choisi comme résidence Bretonne des Rois de France. Un lieu de prestige qui place Nantes au rang des grandes villes de Province, mais qui surtout est un moyen d'affirmer la mainmise de la "Monarchie Française" sur ce lieu symbolique. Le rôle militaire du château n'a pas disparu. Ainsi, à partir de (1582), dans un contexte de "Guerres de Religion", le Duc de Mercoeur, gouverneur de Bretagne, renforce les défenses du château. Soucieux de protéger la ville contre les attaques Protestantes venant du Poitou, il fait édifier une terrasse d'artillerie et 2 ouvrages de défense en forme d'éperon, appelés bastions. Ces derniers sont équipés de terrasses pour recevoir les canons. Au (XXIème siècle), ces transformations ne sont plus visibles qu'au Bastion Nord et à la Courtine du Levant, où Mercoeur a fait apposer ses Emblèmes.

Le 30 Avril (1598), Henri IV séjourne au château lors de sa venue dans la cité pour la signature de l'"Edit de Nantes". La signature du célèbre édit ne se fera cependant pas au château, mais selon une tradition populaire, dans la "Maison des Tourelles", édifice qui se situait quai de la Fosse et fut détruit au cours de la "Seconde Guerre Mondiale", lors d'un bombardement sur la ville. Le Cardinal de Richelieu" fait procéder à la militarisation des terrasses des tours d'entrée. Depuis cette période les vitraux et les murs de la chapelle portent les armes du Cardinal. Le bâtiment entame sa fonction de prison pour détenus prestigieux. En (1654), le Cardinal de Retz, chef de la Fronde, s'échappe du château où il est détenu.

Le 5 Septembre (1661), alors que la Cour est réunie au château des Ducs par Louis XIV pour les "États Généraux", le Surintendant Nicolas Fouquet est arrêté par d'Artagnan, qui conduit un détachement de Mousquetaires Gris. Nicolas Fouquet est conduit au château d'Angers où il sera enfermé quelque temps. Après avoir logé "Princes, Cours et Rois", l'édifice, peu à peu délaissé, change d'usage, devient "Caserne et Prison". Il va subir différents dommages ainsi que des transformations importantes, incendie du "Grand Gouvernement" en (1670) et reconstruction dans le style Classique de l'époque sur ordre de Louis XIV, transformation du château en Arsenal au (XVIIIème siècle), avec construction du bâtiment du Harnachement pour abriter l'artillerie, explosion de la tour des Espagnols le 25 Mai (1800), entraînant la destruction de la Chapelle et des archives.

Classé "Monument Historique" en (1840), le château est vendu par l'État à la ville de Nantes en (1915). En (1924) s'y installe un "Musée Municipal" consacré aux arts décoratifs, complété après guerre de nouvelles salles abritant les collections du musée d'art "Populaire Régional", puis celles du musée des Salorges. Le château est réquisitionné officiellement le 8 Mai (1943) par les troupes Allemandes d'occupation, qui construisent un Bunker dans son enceinte pour y abriter un Central téléphonique. L'état de dégradation du "Grand Logis" entraîne sa fermeture en (1970).

- Rénovation

Depuis le début des années (1990), la ville de Nantes a mis en oeuvre un programme de restauration et d'aménagement pour mettre en valeur ce site, emblématique de l'Histoire de Nantes et de la Bretagne. Après 15 années d'importants travaux de restauration et 3 années de fermeture au public, "Le Grand Logis et la Tour de la Couronne d'Or seront rénovés". Le château a rouvert le Vendredi 9 Février (2007). Conçu comme une forteresse dans le contexte de lutte pour l'indépendance du Duché de Bretagne, le système défensif du château est composé de 7 tours reliées par des courtines et un chemin de ronde. Sur cour, un ensemble de bâtiments résidentiels construits en pierre de tuffeau contrastent par leur blancheur et leur raffinement sculpté avec les murailles extérieures.

Le bras de la Loire, situé au pied du château est, dès l'Antiquité, une voie navigable essentielle pour la circulation des hommes et des marchandises. Vers (1860), un quai est construit pour permettre de charger et décharger des bateaux et fait office d'entrepôt à ciel ouvert. La ligne de chemin de fer "Nantes - St Nazaire", aménagée en bord de Loire, n'a pas encore remplacé le fleuve pour le transport de marchandises. Dans la 1ère moitié du (XXème siècle), les comblements font disparaître l'eau du centre du Nantes. Un aménagement paysager est conçu autour du château et des douves purement décoratives sont creusées.

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